Khi Bulgaria còn là thành phần của Đế quốc Ottoman, những người di cư Bulgaria đã lập ra Hội Văn học Bulgaria ngày 26.9.1869 ở Brăila, Vương quốc Romania, với quy chế sau:

Ban quản trị

• Nikolai Tsenov – Chủ tịch
• Vasilaki Mihailidi
• Petraki Simov
• Kostaki Popovich
• Stefan Beron

Ban điều hành

• Marin Drinov (1838-1906) – Chủ tịch
• Vasil Drumev (1840-1901) - Ủy viên
• Vasil D. Stoyanov (1839-1910) – Thư ký

Năm sau, Hội Văn học Bulgari bắt đầu phát hành một tờ báo định kỳ, xuất bản phẩm chính thức của Hội, và năm 1871 đã bầu một hội viên danh dự đầu tiên là Gavril Krastevich.

Năm 1878, ngay sau khi Bulgaria được giải phóng khỏi đế quốc Ottoman, thì Đại hội đồng của Hội đã biểu quyết di chuyển trụ sở Hội từ phiếu Brăila về Sofia, và ngày 1.3.1893 Hội Văn học Bulgaria dọn vào tòa nhà riêng của mình, do kiến trúc sư Hermann Mayer thiết kế[2], được xây dựng hoàn tất năm 1892, ngay bên cạnh trụ sở Nghị viện Bulgaria. Trong thập niên 1920 tòa nhà trụ sở này được nới rộng thêm.[3]

Năm 1911 Hội Văn học Bulgaria đổi tên thành Viện hàn lâm Khoa học Bulgaria, và Ivan Geshov được bầu làm chủ tịch Viện đầu tiên. Năm 1913, Viện hàn lâm Khoa học Bulgaria trở thành thành viên của Union of Slavonic Academies and Scientific Communities (Liên hiệp các viện hàn lâm ngôn ngữ Slave và Cộng đồng Khoa học), và đến năm 1931 được gia nhập Hội đồng Khoa học quốc tế.